上海交大付超鹏团队Nano Energy：高载量Fe-Co双单原子，高效氧还原！
第一作者：Min Jiang
通讯作者：付超鹏研究员、Jian Yang
通讯单位：上海交通大学
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106793
合理设计高金属负载量的单原子催化剂(SACs)，对于提高金属空气电池和质子交换膜燃料电池(PEMFCs)中缓慢的氧还原反应动力学至关重要。SACs中的活性位点通常具有独特的电子结构、不饱和的配位键和优化的电荷分布，从而有效地吸附O2并催化随后的O-O键断裂。然而，目前SACs仍然存在低金属负载(通常<2 wt%)的缺点，这限制了用于氧还原反应(ORR)时活性位点的数量。
图1. Fe, Co SAs-PNCF催化剂的制备流程与微观形貌表征。
文章要点1：在本文中，作者开发出一种高效的等离子体工程策略，在不进行任何酸浸的情况下，成功在多孔掺氮碳纳米纤维上制备出金属载量高达9.8 wt%的致密原子级分散Fe/Co双单原子位点(Fe, Co SAs-PNCF)，该催化剂在碱性和酸性介质中均表现出优异的ORR性能。
文章要点2：通过X射线吸收光谱(XAS)和密度泛函理论计算，可以确定N3-Fe-Co-N3物种为主要活性中心；而且原位XAS和拉曼光谱也定量揭示出N3-Fe-Co-N3在ORR过程中Fe/Co氧化态的减少，以及Fe-N/Co-N键长的增加。
文章要点3：得益于高负载量的单原子位点及增强的电催化ORR活性，该Fe, Co SAs-PNCF催化剂在铝空气电池和PEMFCs中也表现出卓越的性能，表明其具有广阔的应用前景。
图2. 同步辐射X射线吸收光谱表征化学态与电子结构。
图3. 电催化氧还原性能表征。
图4. 原位表征与密度泛函理论计算。
图5. 铝空气电池与H2-O2燃料电池的性能。
Min Jiang, Fei Wang, Fan Yang, Hao He, Jian Yang, Wei Zhang, Jiayan Luo, Jiao Zhang, Chaopeng Fu. Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy. 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106793.
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