近日,新型显示材料与器件工信部重点实验室提出了铅卤钙钛矿材料在核辐射监控领域的新应用,在国际著名期刊《自然通讯》(Nature Communication)上发表题为“可用于核辐射监控的二维钙钛矿基贝塔射线闪烁体”(Two-dimensional halide perovskite as β-ray scintillator for nuclear radiation monitoring)的研究论文,并于7月上线。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-17114-7,通讯作者为徐晓宝教授和曾海波教授。
核反应主要释放四种类型的高能射线:α射线,β射线,γ射线和中子射线。其中,具有适中穿透力的β射线是用于监视表面辐射污染的重要信号。其中一种常见的核辐射射线探测方式是先利用闪烁体将其转变成可见光,再用商业上成熟的高性能光探测器分析该可见光信号,从而对核辐射进行监控,这种方式高效且成本较低,因此应用广泛。从材料的角度,β射线闪烁体的要求与X/γ射线闪烁体的要求截然不同,后者需要高原子序数元素以增强吸收,反之,β射线闪烁体则更需要低原子序数元素。其中一个重要的原因是重元素会降低β粒子的捕获效率,并且会减弱闪烁体的荧光响应。此外,闪烁器中的低原子序数元素也可以抑制来自X /γ射线的背景干扰信号。
图1:(a)核反应过程,(b)核反应发射粒子的穿透性,
(c)贝塔射线与闪烁体的弹性/非弹性作用过程,(d)能量转移后闪烁体发射的信号
本工作提出了一种基于二维金属卤化物钙钛矿的β射线闪烁体,主要的调控手段包括以下两点,一是在钙钛矿结构中引入了由轻元素组成的有机组分,有机组分的介入能有效提高二维钙钛矿对β粒子的俘获效率,从而提高对β射线的闪烁响应。二是锰元素(Mn)作为荧光下转化中心被掺入二维卤化物钙钛矿中,一方面锰发光中心能与母体二维卤化物钙钛矿中的非辐射复合中心竞争激子,极大地提高整体的辐射复合效率。另一方面Mn发光中心产生的荧光相较于母体二维卤化物钙钛矿的能量更低,因此能有效抑制自吸收导致的能量损失。该二维卤化物钙钛矿展现出良好的耐辐射性和耐热性,并且展现出高效的闪烁响应、低探测下限和弱余晖效应。同时,所选择的二维卤化物钙钛矿体系克服了典型卤化物钙钛矿材料的水不稳定性,甚至可以直接通过水相合成方法制备。
图2:钙钛矿作为贝塔射线闪烁体
(a)热稳定性,(b)辐射稳定性,(c)探测成像,(e-f)探测极限
该工作首次将二维卤化物钙钛矿应用于β射线探测,对于促进发展新型β射线探测技术具有一定的开创性意义。本工作同时得到了江苏省自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、国家自然基金面上项目以及杰出青年项目等支持。
该成果也是徐晓宝教授自2018年4月加入我校后,在功能型可见-近红外探测器领域,继宽光谱非硅探测器(Adv Funct Mater 2017, 27, 1701053),窄波段探测阵列 (Nano let., 2018, 18, 7628, Adv Mater 2020, 32, 1905362),高能射线下转换可见光探测(ACS Nano 2020,14,5183)后又一研究新进展。